65727

ПОВЕРХНЕВI ТА ТУНЕЛЬНI ЕФЕКТИ В МЕТАЛЕВИХ НАНОСТРУКТУРАХ

Автореферат

Физика

Розвинути теорiю одноелектронного тунельного транспорту в кластерних структурах з урахуванням нагрiву електронної пiдсистеми кластерiв і уширення енергетичних рiвнiв. Для досягнення поставленої мети необхiдно було вирiшити наступнi задачi: розвинути метод функцiонала густини для...

Украинкский

2014-08-04

820 KB

0 чел.

PAGE  20

НАЦIОНАЛЬНА АКАДЕМIЯ НАУК УКРАЇНИ

IНСТИТУТ МЕТАЛОФIЗИКИ IМ. Г.В. КУРДЮМОВА

БАБIЧ Андрій Вікторович

УДК 537.312.6:537.9:546.3

ПОВЕРХНЕВI ТА ТУНЕЛЬНI ЕФЕКТИ

В МЕТАЛЕВИХ НАНОСТРУКТУРАХ

Спецiальнiсть 01.04.07 – фiзика твердого тiла

АВТОРЕФЕРАТ

дисертацiї на здобуття наукового ступеня

кандидата фiзико-математичних наук

Київ – 2011


Дисертацiєю є рукопис.

Робота виконана на кафедрi мiкро- та наноелектронiки Запорiзького нацiонального технiчного унiверситету, Мiнiстерство освiти і науки, молоді та спорту України.

Науковий керiвник: доктор фiзико-математичних наук, професор

ПОГОСОВ Валентин Вальтерович,

Запорiзький нацiональний технiчний унiверситет, завiдувач кафедри мiкро- та наноелектронiки.

Офiцiйнi опоненти:  доктор фізико-математичних наук,

член-кореспондент НАН України;

ТОМЧУК Петро Михайлович,

Інститут фізики НАН України,

завідувач відділу теоретичної фізики;

доктор фізико-математичних наук,

старший науковий співробітник

ТАТАРЕНКО Валентин Андрійович,

Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України,

провідний науковий співробітник відділу теорії твердого тіла.

Захист вiдбудеться «14» червня 2011р. о 14.00 на засiданнi спеціалізо-ваної вченої ради Д26.168.02 при Iнститутi металофiзики iм. Г.В. Кур-дюмова НАН України за адресою: 03680, м. Київ-142, бульвар Акад. Вернадського, 36.

З дисертацiєю можна ознайомитися в бiблiотецi Iнституту металофі-зики iм. Г.В. Курдюмова НАН України за адресою: 03680, м. Київ-142, бульвар Акад. Вернадського, 36.

Автореферат розiсланий «10» травня 2011 р.

Вчений секретар

спецiалiзованої вченої ради Д26.168.02

кандидат фiзико-математичних наук

Сизова Т.Л.


ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальнiсть теми. В сучасних технологiях, де використовуються малi атомнi системи (кластери), виникла необхiднiсть керування процесами створення поверхонь твердих тiл, зокрема, роздiлених зазорами, якi складають одиницi – десятки ангстрем. Складнiсть експериментальної оцiнки впливу поверхнi в тунельних наноструктурах активно стимулює вiдповiднi теоретичнi дослiдження. Розрахунки таких характеристик як електронний розподiл поблизу поверхнi, поверхнева енергiя i стрес використовують при дослідженні електронної та йонної емiсiї в мiкро- та наноелектронiцi, самоорганiзацiї в кластерних структурах. Вони необхiднi також при моделюваннi тертя, композицiйних iнструментальних матерiалiв, при розробцi металiзованих i клейових покриттiв тощо.

Адаптацiя методу Кона–Шема для системи метал – дiелектрик дозволяє коректно розрахувати змiни висоти потенцiального бар’єру, роботи виходу електронiв, профілю розподілу електронів. Знаходження цих характеристик активно стимулюється використанням системи метал – дiелектрик при створенні тунельних структур, які є основою наноелектронних приладів. Визначення поверхневих характеристик металевих кластерів Au, Pt, що знаходяться на діелектричній підкладинці, є важливими при вивченні властивостей нанокаталізаторів.

Певний інтерес викликає робота одноелектронних приладiв на твердотiльних об’єктах низької розмiрностi, якi пов’язанi тунельною взаємодiєю. Пiд напругою в таких наноструктурах за рахунок електрон – електронної взаємодiї електронний газ може суттєво розiгрiватися порiвняно з йонною пiдсистемою, що досi не оцiнювалось. Для таких вiдкритих наносистем слiд враховувати той факт, що спектр електронiв не є дискретним, як в iзольованих квантових точках, а стає квазiстацiонарним, тобто “розмитим” через вiдкритiсть квантових точок.

Поверхневi i тунельнi ефекти одночасно проявляються при транспортi носiїв заряду крiзь структури нанометрових розмiрiв, яким властивi ефект кулонiвської блокади i дискретностi спектру, покладенi в основу дiї одноелектронних приладiв. З огляду на кулонiвську блокаду i дискретнiсть спектру в молекулярних транзисторах при гелiєвих температурах вольт-амперна характеристика повинна мати вигляд сукупностi малих i великих сходинок, але насправді крива є згладженою. Причина такої поведінки ВАХ досi не встановлена.

Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Тема дисертацiйної роботи пов’язана з тематикою наукових робiт, що виконувалися на кафедрi мiкро- та наноелектронiки Запорiзького нацiонального технiчного унiверситету: «Зарядовi i розмiрнi ефекти в наноструктурах i кластерах» (№ державної реєстрацiї 0106U000361); «Оптичнi, поверхневi i тунельнi ефекти в металевих наноструктурах» (№ державної реєстрацiї 0109U000220), в яких здобувач був одним iз вiдповiдальних виконавцiв.

Мета i задачi дослiдження. Встановити закономірності впливу діелектричного покриття на енергетичні характеристики поверхні металу. Розвинути теорiю одноелектронного тунельного транспорту в кластерних структурах з урахуванням нагрiву електронної пiдсистеми кластерiв і уширення енергетичних рiвнiв.

Для досягнення поставленої мети необхiдно було вирiшити наступнi задачi:

– розвинути метод функцiонала густини для сандвiча метал – дiелектрик і розрахувати поверхневу енергiю, стрес і роботу виходу недеформованих і пружно деформованих металів, поверхня яких вкрита дiелектриком, прямим варiацiйним методом з рiзними пробними функцiями, а також за допомогою самоузгодженого методу Кона – Шема;

– проаналізувати отримані результати розрахункiв профiлю ефективного потенцiалу i роботи виходу електронiв та пояснити за їх допомогою дані вимiрювань контактної різниці потенціалів металів методом Кельвiна;

– у рамках двотемпературної моделi розрахувати нагрiв електронної пiдсистеми сферичних i дископодiбних Au кластерiв під дією електричного поля з урахуванням розмiрної залежності їх температури Дебая;

– встановити залежність температури електронної підсистеми кластерів різної форми від кількості атомів в них і потужності, що передається електронам;

– вирiшити квантову задачу уширення рiвнiв у вiдкритiй квантовiй точцi за допомогою -матрицi розсiяння, модифiкувати функцiю густини електронних станiв i розробити засоби обчислення уширення рiвнiв;

– розвинути теорiю одноелектронного тунелювання в системi двох послiдовно з’єднаних тунельних переходiв, розрахувати ВАХ таких структур з урахуванням нагрiву електронiв і уширення рiвнiв.

Об’єкт дослiджень – металева поверхня, вкрита шаром діелектрика, i низьковимiрні металеві тунельні структури.

Предмет дослiджень – вивчення впливу діелектричного покриття на енергетичні характеристики металевої поверхнi та тунелювання на нагрiв електронів і уширення рiвнiв в структурах на металевих кластерах.

Методи дослiджень обиралися вiдповiдно до поставлених задач. Метод функцiонала електронної густини i його реалiзацiї (прямий варiацiйний метод та самоузгоджений метод Кона – Шема) використовувались для розрахунку поверхневого стресу металу i роботи виходу електронiв. У рамках кiнетичної теорiї i двотемпературної електрон-йонної моделi металевого кластера розраховано температуру електронної пiдсистеми кластера. Уширення рiвнiв у сферичнiй i дископодiбнiй квантових точках дослiджено з використанням –матрицi розсiяння. Тунельний струм обчислено за допомогою статистичних методiв, рiвняння Паулi (керуючого рiвняння).

Наукова новизна одержаних результатiв полягає в наступному:

Вперше створено програмний код для самоузгоджених (у рамках методу Кона–Шема) розрахункiв електронного профiлю, електростатичного i ефективного потенцiалiв системи метал – дiелектрик. Показано, що наявнiсть на поверхнi дiелектричного покриття спричинює “витягування” хвоста розподiлу електронної концентрацiї у бiк дiелектрика i зменшення глибини дна зони провiдностi металу.

– Розраховано поверхневу енергiю , стрес  i роботу виходу  для системи металева кристалографiчна площина – дiелектрик (у наближеннi суцiльного середовища) i режиму пружної деформацiї. Розрахунки виконано для Na, Cu, Zn, Al, Au i дiелектричної сталої покриття . Показано, що наявнiсть дiелектрика зменшує . Залежнiсть  має різний характер: для полiкристалiв, поверхонь fcc(111) і fcc(100) монокристалiв залежнiсть  монотонно спадає зi збiльшенням , а для поверхні fcc(110) – має мiнiмум. Вперше показано, що вимiрювана методом Кельвiна зміна контактної різниці потенцiалів реальних металевих поверхонь при наявності на них дiелектрика або під дією деформації відповідає не зміні роботи виходу, а зміні ефективного потенціалу за геометричною поверхнею металу.

– Розраховано нагрiв електронної пiдсистеми в Au-кластерах сферичної та дископодiбної форм з урахуванням розмiрної залежностi температури Дебая. Оцiнено розмiрну залежнiсть електронної кiнетичної температури Au-кластерiв рiзноманiтної форми при рiзних значеннях iнжектованої потужностi. Показано, що для тунельних структур на таких кластерах при кiмнатних температурах i напрузі зсуву В температура електронiв сягає тисяч градусiв Кельвiна залежно вiд форми кластера і його розмiру.

– Розроблено метод обчислення уширення енергетичних рiвнiв у гранулах-дисках триелектродної тунельної структури в рамках формалiзму -матрицi розсiяння. Розраховано залежнiсть уширення рiвнiв (поблизу фермiвського рiвня) вiд геометричних параметрiв структури.

– Модифiковано теорiю одноелектронного тунелювання крiзь вiдкритi металевi квантовi точки: теорiю доповнено двотемпературною моделлю металевого кластера i функцiєю густини квазiстацiонарних станiв. Вперше виконано розрахунки ВАХ тунельних структур з урахуванням нагрiву електронiв i уширення рiвнiв. Це дало можливiсть пояснити зникнення кулонiвської блокади i квантових сходинок на експериментальних ВАХ (згладженiсть ВАХ) при гелiєвих температурах.

Практичне значення одержаних результатiв. Одержанi результати можуть бути використанi в науковiй, виробничiй i освiтянськiй сферах.

У науковiй сферi. Виконанi в дисертацiйнiй роботi модельнi розрахунки дозволяють передбачити змiни властивостей металевих структур при контактi з діелектриком та врахувати вплив нагрiву електронiв i уширення рiвнiв на тунельний струм. Результати роботи є також корисними при дослідженні процесiв конденсацiї, випаровування, електронної та йонної емiсiї, електропровiдностi нанокомпозитних матерiалiв, точкових контактiв. Вивчення розмiрного ефекту, впливу дiелектричного покриття на роботу виходу електронiв, нагрiву електронiв є важливим при дослiдженнi емiсiйних властивостей острiвцевих плiвок металiв, для розв’язання вiдповiдних технiчних задач, наприклад, при конструюваннi високовiстрiйних емiтерiв. Розрахунки тунельних наноструктур дають змогу моделювати одноелектроннi прилади.

У виробничiй сферi. Розрахований розподiл потенцiалу на поверхнi дозволяє визначити корозiйну стiйкiсть металевих виробiв. Деформацiйна залежнiсть роботи виходу дає можливiсть визначити залишковий стрес i слабкi мiсця металу, де в майбутньому можлива поява трiщин. Результати розрахункiв можуть бути використанi в дiагностицi тунельних структур, дослiдженнях електронних властивостей нанокомпозитiв, адгезiї та когезiї при розробцi металiзованих i клейових покриттiв, створеннi матерiалiв iз значним сенсорним вiдгуком i селективнiстю, створеннi корисних кластерних структур i новiтнiх iнтегральних схем.

В освiтянськiй сферi. Доповнення сучасними роздiлами курсiв «Фiзика твердого тiла», «Фiзика наноплiвок i кластерiв» i «Фiзичнi основи теорiї ультрадисперсних середовищ», «Сучаснi напрямки нанотехнологiй», якi викладаються бакалаврам, спецiалiстам i магiстрам кафедри мiкро- та наноелектронiки Запорiзького нацiонального технiчного унiверситету. Результати роботи включені у навчальний посібник «Нанофізика і нанотехнології» авторів В.В. Погосова, Ю.А. Куницького, А.В. Бабіча, А.В. Коротуна, А.П. Шпака.

Особистий внесок здобувача. Формулювання мети i задач дослiдження проводилися спiльно з науковим керiвником. Всi отриманi залежностi, числовi розрахунки, а також їх програмна алгоритмiзацiя проведенi автором. Зокрема, автором отримано вираз для розрахунку електростатичного потенцiалу з урахуванням дiелектричної константи в рамках самоузгодженої процедури Кона–Шема, а також проведено розрахунок поверхневих характеристик металу з урахуванням впливу дiелектричного покриття, обчислення розмiрних залежностей температури Дебая i електронної температури для рiзних значень iнжектованої у кластери сферичної та дископодiбної форм потужностi, розрахунок уширення рiвнiв у сферах i дисках, обчислення ВАХ з урахуванням двотемпературної моделi металевого кластера i уширення енергетичних рiвнiв.

Апробацiя результатiв дисертацiї. Результати роботи доповiдалися i обговорювалися на: International Meeting “Clusters and nanostructured materials (CNM’2006)” (Uzhgorod, 2006), Мiжнародній науково-технічній конференції “Високi технологiї в машинобудуваннi” (Харкiв, 2007), Мiжнародному семiнарі “Взаємодiя атомних частинок i кластерiв з поверхнею твердого тiла” (Запорiжжя, 2008), International Meeting “Clusters and nanostructured materials (CNM-2)” (Uzhgorod, 2009), Мiжнародному семiнарі “Взаємодiя атомних частинок i кластерiв з поверхнею твердого тiла” (Запорiжжя, 2010), 5-й Мiжнародній науково-практичній конференції “Сучаснi проблеми i досягнення в галузi радiотехнiки, телекомунiкацiй та iнформацiйних технологiй” (Запорiжжя, 2010).

Публiкацiї. Результати дисертацiйної роботи представлено у 14 публiкацiях, з яких 8 – статтi у фахових перiодичних наукових журналах України і зарубiжжя, 6 - публiкацiї у матерiалах i тезах наукових конференцiй.

Структура i обсяг дисертацiї. Дисертацiйна робота складається з вступу, чотирьох роздiлiв, загальних висновкiв, перелiку використаних джерел, що мiстить 132 найменування. Загальний обсяг дисертацiї складає 142 сторiнки, включаючи 13 таблиць i 36 рисункiв.

ОСНОВНИЙ ЗМIСТ РОБОТИ

У вступi обґрунтовано актуальнiсть роботи, сформульовано мету, її основнi завдання, наукову новизну i практичну цiннiсть, висвiтлено наукове i практичне значення, подано iнформацiю про апробацiю роботи, публiкацiї автора та структуру дисертацiї.

Роздiл 1 «Металева поверхня i тунельнi явища» присвячено огляду методiв опису поверхневих характеристик металу, експериментальним прикладам тунельних структур на металевих кластерах i ефектам одноелектронного транспорту в цих структурах. Особливу увагу придiлено методу функцiонала густини i його застосуванню для розрахунку профiлiв густини електронiв i ефективного потенцiалу, поверхневої енергiї i роботи виходу, а також результатам дослiджень ефектiв одноелектронного транспорту в кластерних структурах. Проаналiзовано данi експериментальних i теоретичних дослiджень цих явищ. Роздiл закiнчується формулюванням проблем, на вирiшення яких спрямована дисертацiйна робота.

Роздiл 2 «Характеристики поверхнi металу, вкритої шаром дiелектрика» присвячено дослiдженню енергетичних характеристик пружно деформованих металевих поверхонь, вкритих шаром дiелектрика. Використано модель “стабiльного” желе, прямий варiацiйний метод з рiзними пробними функцiями i самоузгоджений метод Кона – Шема.

Напiвнескiнченний метал описано електронним профiлем  i ефективним потенцiалом . Система рівнянь Хартрі-Фока-Кона-Шема має вигляд:

,  (1)

де профіль електронної концентрації записано як

.   (2)

Повний ефективний потенцiал у наближеннi локальної густини визначено так

,  (3)

де  – електростатичний,  – обмiнно–кореляцiйний,  – стабiлiзацiйний потенцiали.

Для самоузгодженого розв’язку системи рiвнянь Хартрi–Фока–Кона–Шема i визначення  i  використано iтерацiйну процедуру. Хвильові числа  вибиралися з інтервалу (0, ), який рівномірно ділився на  проміжків. Цьому числу відповідає кількість рівнянь Кона – Шема. Початкове наближення для  вибрано у виглядi однопараметричної пробної функцiї, а потiм наступним iнтегруванням одержано початковий профiль електростатичного потенцiалу. На кожному наступному кроцi ( ) iтерацiйної процедури використано наступний вираз для електростатичного потенцiалу

(4)

де

 

– дiелектрична стала покриття, . Оскiльки межа роздiлу метал – дiелектрик впливає на усi залежностi вiд координати  тiльки поблизу , замiсть iнтервала  достатньо проводити числові розрахунки в межах .

Роботу виходу електронiв iз напiвнескiнченного кристала розраховано за формулою

,   (5)

де об’ємне значення ефективного потенцiалу  (дна зони провiдностi) дає повну висоту бар’єра на межi метал – вакуум, а  – енергiя Фермi, яку вiдраховують вiд дна зони провiдностi.

Ефект дiелектричного покриття поверхнi спричинює “витягу-

Рис. 1. Результати самоузгоджених обчислень для гранi Al(100), вкритої дiелектриком: 1, 2, 3, 5, 10 i 80: а – електронного профiлю ; б – одноелектронного ефективного  i електростатичного  потенцiалiв,  – положення площини, на якiй змiна ефективного потенцiалу внаслiдок нанесення покриття дорiвнює нулю (умовно показано положення “image plane” )

вання” хвостiв просторових розподiлiв електронiв i ефективного потенцiалу за поверхню металу в дiелектрик (рис. 1). Розрахунки виконанi для  5, 10, i 80. Результати розрахункiв свiдчать, що глибина () потенцiальної ями, в якiй перебувають електрони провiдностi, зменшується iз збiльшенням . Внаслiдок цього зменшується робота виходу електронiв (рис. 2, а). Залежність поверхневої енергії  має різний характер: для полікристалів, поверхонь fcc(111) і fcc(100) монокристалів залежність  зменшується із збільшенням , а для поверхні fcc(110) – має мінімум.

При обчисленні деформаційних залежностей поверхневих характеристик під впливом пружної деформації  задача зводиться до розрахунку параметрів моделі при розтяганні чи стисканні окремого монокристала. Стискання / розтягування  металевого  зразка  у  межах

Рис. 2. Залежностi роботи виходу вiд: а – дiелектричної сталої  покриття кристалiчних граней (суцiльнi линiї) i полiкристалiчних поверхонь (штрихова лiнiя); б – одновiсної деформацiї: Al – суцiльнi лiнiї, Cu – пунктир

пружної деформації  лiнiйно збільшує / зменшує роботу виходу електронів  (рис. 2, б). Ефект покриття iз збiльшенням  зводиться до зсуву униз за шкалою енергiї усiх залежностей роботи виходу .

Доведено, що вимiрювана експериментаторами методом Кельвiна змiна контактної рiзницi потенцiалiв  унаслiдок деформацiї або наявностi на поверхнi дiелектрика вiдповiдає не змiнi роботи виходу , а змiнi ефективного потенцiалу  поблизу поверхнi на уявнiй площинi, для якої будується електростатичне зображення (“image plane”)  (див. рис. 1):  Для рiзних граней рiзних металiв . Рис. 1 демонструє, що iснує така площина , на якiй рiзниця  обнулюється. Внаслiдок того, що  i  близькi один до одного, а реальна поверхня далека вiд iдеальної, при вимiрюванні Вольта потенцiалу можливi протилежнi за знаком значення , а як наслiдок i , що i спостерiгається в експериментах.

У Роздiлi 3 «Нагрiв електронiв у кластерних системах» розглянуто динамiку релаксацiї нерiвноважних електронiв i розраховано температуру електронної пiдсистеми в рамках двотемпературної моделi металевого кластера. Дослiджено вплив нагрiву електронiв на ВАХ одноелектронного транзистора, розраховано розмiрну залежнiсть температури Дебая, а також температурну залежнiсть хiмiчного потенцiалу електронiв кластерiв сферичної та дископодiбної форми.

У гранулах електрон–електронна взаємодiя виявляється основ-ним механiзмом розсiяння введеної в частинку енергiї i спричинює нагрiв електронної пiдсистеми, яку описують фермiвською статистикою з деякою ефективною температурою при незмiннiй температурi йонної пiдсистеми [1*].

Рiвняння балансу енергiї у двотемпературнiй моделi кластера за умов стацiонарного процесу має вигляд

,   (6)

де  – потужнiсть, яка поглинається кластером,  – енергiя обмiну мiж електронами та йонами в одиницю часу,  i  – температури електронної та йонної пiдсистем кластера, відповідно.

На прямій гілці ВАХ потужнiсть, яка закачується в острiвець, пiдраховано за експериментальною залежнiстю  так:

,  ,  (7)

де  і  відповідно для сфери і диску,  – діелектрична проникність плівки, яка покриває лівий електрод (рис. 5). Величина  є потенціалом у точці , коли немає кластера (передбачається, що електричне поле в острівці повністю екрановане). Аналогічно описується і зворотна гілка ВАХ структури ().

Енергiю, яка передається електронами фононам в об’ємі  за одиницю часу, можна записати в аналiтичному виглядi так [2*]:

, (8)

де  – маса електрона,  – стала Больцмана,  – константа електрон-фононної взаємодії,  – густина,  – швидкість звуку,  – температура Дебая.

Розмiрна залежнiсть дебаївської температури об’єкту об’ємом  і площею поверхні  визначається так [3*]:

,   (9)

де – температура Дебая у нескiнченному зразку. На рис. 3, а наведено залежностi . Розраховані криві для кластерів Au сферичної форми і дископодібної одноатомної товщини показують зменшення дебаєвської температури із зменшенням радіусу гранул.

Рис. 3. a – розмiрнi залежностi дебаєвської температури  в Au кластерах-сферах (суцiльна лiнiя) i дисках (пунктирна лiнiя); б – залежностi електронної кiнетичної температури  вiд прикладеної напруги для кластера-сфери 1 нм i диска  2 нм

Рис. 4. Розмiрна залежнiсть електронної температури  в Au сферах (суцільна лінія) i дисках (пунктирна лінія) для рiзних значень iнжектованої потужностi , Вт.  – кiлькiсть атомiв

Для цих кластерів на рис. 3, б представленi криві залежності електронної температури від прикладеної напруги зсуву, а на рис. 4 - від кількості атомів у кластері при різних значеннях інжектованої в гранулу потужності. Електронна температура суттєво залежить від напруги зсуву, тобто від закачуваної в кластер потужності. Нагрів електронів у диску на порядок перевищує подібний ефект у сфері і досягає тисяч градусів. Отримані результати узгоджуються з висновками роботи [4*] з дослiдження термо- i фотоемiсiйних характеристик гранульованих плiвок Ag i Au пiд дiєю пiко i фемтосекундних лазерних iмпульсiв.

При самоузгодженому підході фононний спектр нанокластерів має бути дискретним. В якості оцінки кінетичної температури у роботі використано квазікласичне наближення, тобто дебаєвська частота монотонно залежала від розмірів кластера. Нехтування квантовими осциляціями фононного спектру не може привести до якісних змін одержаних результатів для кластерів, які містять сотні атомів.

У Роздiлi 4 «Вплив уширення електронних термiв гранули на ВАХ одноелектронного транзистора» дослiджено вплив уширення рiвнiв на характер ВАХ триелектродної структури з центральним острiвцем – золотим кластером дископодiбної або сферичної форми. Запропоновано схему розрахунку уширення електронних рiвнiв в одновимiрному випадку прямокутних бар’єрiв.

Рис. 5. Енергетична схема структури на гранулi-диску при нульовiй напрузi зсуву

Кластер, розміщений мiж електродами (вiдкрита квантова точка), має квазiстацiонарнi електроннi стани. Квазiстацiонар-ним станам вiдповiдають полюси матрицi розсiяння , розташованi у нижнiй напiвплощинi комплексної площини хвильового вектора .

Стан з добре визначеною  енергiєю  вiдповiдно  замінюється  нормованою  кривою

Лоренца  з природною шириною енергетичного рiвня , яка характеризує величину розкиду енергії:

,   (10)

де індекс  позначає набір квантових чисел (окрім спіну), які характеризують одноелектронний стан з енергією  (рис. 5).

Для якісної оцінки уширення рівнів у сферичному кластері використано аналітичний розв’язок задачі про розпад станів у сферично симетричному потенціалі [5*, 6*].

Для розрахунку уширення рiвнiв у кластерi-диску розглянуто розпад станiв у потенцiалi (рис. 5). Значення -матрицi розсiяння, що описує розпад, у будь-яких точках , якi належать до правого або лiвого електроду, дорівнює

Рис. 6. Розрахована залежнiсть уширення  вiд товщини переходу гранула-колектор для структури на сферi (суцiльна лiнiя) i диску (пунктирна лiнiя)

, (11)

де  i  – хвильовi функцii електронiв, якi тунелюють через структуру вiдповiдно справа-налiво i злiва-направо.

Для диску Au одноатомної товщини, який мiстить приблизно 250 атомiв (еВ – рiзниця мiж дискретними рiвнями), уширення рiвнiв  поблизу енергiї Фермi при товщині правого бар’єру нм складає приблизно еВ.  Рис. 6 де-

монструє залежнiсть уширення вiд товщини тунельного переходу. При збільшенні товщини бар’єру  уширення рівнів суттєво зменшується. Очікується, що  слабко залежить від напруги зсуву в інтервалі В, оскільки висота тунельного бар’єру складає 10,66 еВ.

Постійний струм, який протікає через квантову гранулу, визначається як

,  (12)

де  – ймовірність знаходження  надлишкових електронів на острівці, що визначається з розв’язку керуючого рівняння, – парціальні швидкості тунелювання з електродів на гранули і в зворотному напрямку відповідно до напрямку стрілок. З урахуванням уширення рівнів для переходу емітер – кластер, наприклад, можна записати:

(13)

де , ,

Рис. 7. Розрахунковi залежностi приведеного струму вiд напруги зсуву  для структури на сферi радiусом 1 нм (а) i диску одноатомної товщини радiусом 2 нм (б) при двох значеннях температури термостату: 1 –  (тобто без урахування уширення i перегрiву), 2 – з урахуванням тiльки перегрiву, 3 – з урахуванням тiльки уширення, 4 – з урахуванням уширення i перегрiву. Точки – експериментальнi кривi

– контактна різниця потенціалів,  – зарядова енергія кластера.

При розрахунку ВАХ враховано залежностi хiмiчних потенцiалiв ,  i контактної рiзницi потенцiалiв  як вiд дiелектричної сталої дiелектрика, так i вiд температури.

На рис. 7 наведено результати обчислень залежності приведеного струму  від напруги   (криві зсунуті за віссю ординат відносно  для наочного сприйняття). На ВАХ, розрахованих без урахування уширення i перегрiву, помiтнi дрiбнi квантовi сходинки (внаслiдок дискретностi рiвнiв) i широкi сходи кулонiвської блокади. Уширення i перегрiв приводять до одного i того ж результату – згладжування ВАХ. Проте роль уширення є бiльш значною. З урахуванням уширення i перегрiву електронiв острiвця квантовi i кулонiвськi сходинки стають взагалi непомiтними.


ВИСНОВКИ

У дисертації встановлено закономірності впливу діелектричного покриття на енергетичні характеристики поверхні металу. Розвинено теорiю одноелектронного тунельного транспорту в кластерних структурах з урахуванням нагрiву електронної пiдсистеми кластерiв і уширення енергетичних рiвнiв. Детальні висновки проведеної роботи наступнi.

1. Ефект дiелектричного покриття (діелектрична проникність ) спричинює “витягування” хвоста просторового розподiлу електронiв i ефективного потенцiалу за поверхню металу, результатом чого є зменшення глибини потенціальної ями електронів i, відповідно, роботи виходу.

2. Стискання/розтягування металевого зразка у межах пружної деформації  лiнiйно збільшує/зменшує роботу виходу електронів . Ефект покриття iз збiльшенням  зводиться до зсуву униз за шкалою енергiї усіх залежностей .

3. Вимірювана контактна різниця потенціалів, яка виникає внаслідок деформації або появи на грані металу діелектричного покриття, відповідає не зміні роботи виходу електронів, а зміні ефективного потенціалу за геометричною поверхнею металу на уявній площині, для якої будується електростатичне зображення.

4. В кластерах Au, що складаються із кількох сотень атомів, протікання струму в 1 нА при напрузі зсуву В спричинює нагрів електронної підсистеми до 500 К у сферичних, і до 5000 К у дископодібних гранулах при температурі йонів 30 К, оскільки переважаючим механізмом розсіяння енергії електронів у кластерах, лінійний розмір яких менше довжини вільного пробігу електрона, є електрон-електронна взаємодія.

5. При зменшенні товщини бар’єру в триелектродній структурі тунелювання електронів зростає, тому спектр у центральній гранулі вироджується у квазістаціонарний. При товщині бар’єру 0,1 нм максимальне отримане уширення рівня складає 0,7 еВ для дископодібних кластерів Au одноатомної товщини.

6. Уширення рівнів є основною причиною згладженостi квантових і кулонівських сходинок на ВАХ молекулярних транзисторiв при гелієвих температурах, тоді як нагрів електронної підсистеми впливає не суттєво.

ПЕРЕЛІК ОПУБЛIКОВАНИХ ПРАЦЬ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦIЇ

1. Погосов, В.В. Елементи фізики поверхні, нано- структур і технологій [Текст]: монографія / В.В. Погосов, Ю.А. Куницький, А.В. Бабіч, А.В. Коротун. – Запоріжжя: ЗНТУ, 2010. – 366 с.

2. Погосов, В. Одноэлектронные эффекты в точечных структурах [Текст]/ В. Погосов, Е. Васютин, В. Курбацкий, А. Бабич [и др.] // Наносистемы. Наноматериалы. Нанотехнологии.– 2007. –Т.5, № 1.– С. 39–74.

3. Погосов, В. Влияние перегрева электронов на туннельный ток молекулярного транзистора [Текст] / В. Погосов, Е. Васютин, А. Бабич // Письма в ЖТФ. – 2007. – Т. 33, № 17. – С. 1–9.

4. Погосов, В. О влиянии деформации и диэлектрического покрытия на работу выхода электронов из металла [Текст] / В. Погосов, А. Бабич // ЖТФ. –2008. – Т. 78, № 8. – С. 116–124.

5. Бабiч, А. Вплив дiелектричного покриття металевої поверхнi на роботу виходу електронiв [Текст] / А. Бабiч, В. Погосов // УФЖ. – 2008. – Т. 53, № 8. – С. 796–803.

6. Babich, A.  Effect of dielectric coating on the electron work function and surface stress of a metal [Text] / A. Babich, V. Pogosov // Surface Science. – 2009. – Vol. 603. – Pp. 2393–2397.

7. Бабич, А. Эффекты уширения уровней и перегрева электронов в туннельных структурах на металлических кластерах [Текст] / А. Бабич, В. Погосов // ФТТ. – 2010. – Т. 52, № 1. – С. 165–171.

8. Babich, A. Effects of electron levels broadening and electron temperature in tunnel structures based on metal nanoclusters [Text] / A. Babich, V. Pogosov // Surf. Sci. – 2010. – Vol. 604. – Pp. 210–216.

9. Бабич, А. Влияние уширения дискретных уровней гранулы на характер вольт–амперной характеристики одноэлектронного диода [Текст] / А. Бабич, В. Погосов, А. Багинский [и др.] // Микроэлектроника. – 2010. – Т. 39, № 3. – С. 195–201.

10. Бабич, А. Деформационная зависимость работы выхода электронов и контактной разности потенциалов в металлах [Текст] / А. Бабич, В. Погосов, Е. Васютин, А. Коротун // Тезисы 4-й Межд. Науч.-технич. Конф. «Новые технологии, методы обработки и упрочнения деталей энергетических установок». – Алушта. – 2006. – C. 26.

11. Бабiч, А. Работа выхода электронов металлических деформированных поверхностей с диэлектрическим покрытием [Текст] / А. Бабiч, В. Погосов // Збiрник наук.праць Мiжнар. наук.-тех. конф. «Високi технологiї в машинобудуваннi». – Харкiв: НТУ «Харкiвський полiтех. Iнститут». – 2007. – C. 180–184.

12. Бабiч, А. О влиянии стресса и диэлектрического покрытия на работу выхода электронов и Вольта потенциала металлической поверхности [Текст] / А. Бабiч, В. Погосов, Є. Васютiн // Тези доп. на 2 Мiжнар. конф. «Нанорозмiрнi системи: будова, властивостi, технологiї». – Київ: НАНУ. –2007. – C. 8–31.

13. Pogosov, V.V. Effects of broadening of levels and electron overheating in molecular transistor based on metal cluster [Text] / V.V. Pogosov, A.V. Babich // Materials of the International meeting «Clusters and Nanostructured Materials (CNM-2)». – Uzhgorod. – 2009. – P.16.

14. Бабiч, А. On the work of the molecular transistor based on gold cluster [Текст] / А. Бабiч, В. Погосов, Г. Кравцова // Матерiали Мiжнар. Конф. «Сучаснi проблеми i досягнення в галузi радiотехнiки, телекомунiкацiй та iнформацiйних технологiй». – Запорiжжя: ЗНУ. – 2010. – C. 136–137.

15. Бабiч, А. Effects of broadening of levels and electron overheating in molecular transistor based on metal cluster [Текст]/А. Бабiч, В. Погосов, Г. Кравцова // Матерiали Мiжнар. семiнару «Взаємодiя атомних часток i кластерiв з поверхнею твердого тiла».– Запорiжжя:ЗНУ.– 2010. – C. 23.

ПЕРЕЛІК ЦИТОВАНОЇ ЛІТЕРАТУРИ

1*. Fedorovich, R. Electron and light emission from island metal films and generation of hot electrons in nanoparticles [Text] / R. Fedorovich, A. Naumovets, P. Tomchuk // Phys. Rep.  2000.  V. 328.  P. 73.

2*. Каганов, M. Релаксация между электронами и решеткой [Текст] / M. Каганов, И. Лифшиц, Л. Танатаров // ЖЭТФ.  1957.  Т. 4.  С. 173.

3*. Couchman, P. The effect of particle size on debye temperature [Text] / P. Couchman, F. Karasz // Phys. Lett. A.  1977.  V. 62.  P. 59–61.

4*. Gloskovskii, A. Electron emission from films of ag and au nanoparticles excited by a femtosecond pump-probe laser [Text] / A. Gloskovskii, D. A. Valdaitsev, M. Cinchetti, S. A. Nepijko // Phys. Rev. B.  2008.  V. 77.  P. 195427.

5*. Ткач, Н. Эволюция квазистационарных состояний электрона в открытой сферической квантовой точке [Текст] / Н. Ткач, Ю. Сети // ФТТ.  2009.  Т. 51.  С. 979–985.

6*. Зегря, Г. Энергетический спектр и время жизни носителей заряда в

открытых квантовых точках в электрическом поле [Текст] / Г. Зегря, Д. Самосват // ЖЭТФ.  2009.  Т. 135.  С. 1043–1055.

АНОТАЦIЯ

Бабiч А.В. Поверхневi та тунельнi ефекти в металевих наноструктурах. – Рукопис. Дисертацiя на здобуття наукового ступеня кандидата фiзико-математичних наук за спецiальнiстю 01.04.07 – фiзика твердого тiла. Iнститут металофiзики iм. Г.В. Курдюмова НАН України, 2011.

В рамках самоузгодженого методу Кона–Шема функцiонала густини i моделi стабiльного желе дослiджено поверхневi характеристики недеформованих i пружно деформованих полiкристалiв i монокристалiв Na, Cu, Au, Zn, Al, вкритих шаром дiелектрика. Показано, що ефект дiелектричного покриття призводить до “витягання” хвоста просторового розподiлу електронiв i ефективного потенцiалу за поверхню металу та зменшення роботи виходу зi збiльшенням константи дiелектричного покриття. У рамках двотемпературної моделi дослiджено нагрiв електронної пiдсистеми металевого кластера. З використанням розмiрної залежностi температури Дебая оцiнено залежнiсть ефективної електронної температури вiд зовнiшньої напруги. Запропоновано схему електронного нагрiву, яка дозволяє розрахувати розмiрну залежнiсть температури електронної пiдсистеми гранул. Розроблено метод обчислення уширення енергетичних рiвнiв у гранулах-дисках триелектродної тунельної структури в рамках формалiзму -матрицi розсiяння. Розраховано залежнiсть уширення рiвнiв вiд геометричних параметрiв структури. Модифiковано теорiю одноелектронного тунелювання. Модель одноелектронного транзистора враховує уширення енергетичних рiвнiв гранул i нагрiв електронiв. Показано, що основною причиною згладженості квантових і кулонівських сходинок на ВАХ молекулярних транзисторiв при гелієвих температурах є уширення енергетичних рівнів.

Ключовi слова: робота виходу електронiв, поверхнева енергiя, металевий кластер, нагрiв електронної пiдсистеми, уширення енергетичних рiвнiв, одноелектронне тунелювання.

АННОТАЦИЯ

Бабич А.В. Поверхностные и туннельные эффекты в металлических наноструктурах. – Рукопись. Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07 – физика твердого тела. Институт металлофизики им. Г.В. Курдюмова НАН Украины, 2011.

В рамках самосогласованного метода КонаШема функционала плотности и модели стабильного желе исследованы поверхностные характеристики недеформированных и упруго деформированных поликристаллов и монокристаллов Na, Cu, Au, Zn, Al, покрытых пассивным диэлектриком. Эффект диэлектрического покрытия (с диэлектрической проницаемостью ) сводится к “вытягиванию” хвоста пространственного распределения электронов и эффективного потенциала за поверхность металла, в результате чего уменьшается глубина зоны проводимости и работа выхода электронов. Зависимость поверхностной энергии  имеет разный характер: для поликристаллов, поверхностей fcc(111) и fcc(100) монокристаллов зависимость  уменьшается с увеличением , а для поверхности fcc(110)  имеет минимум. Сжатие/растяжение металлического образца в пределах упругой деформации  линейно увеличивает/уменьшает работу выхода электронов . Эффект покрытия с увеличением  сводится к сдвигу вниз по шкале энергии зависимостей работы выхода . В работе показано, что экспериментальные измерения потенциала Вольта должны строиться не на изменении работы выхода, а на анализе изменения эффективного потенциала за геометрической поверхностью тела на плоскости мнимого изображения, расположенной от поверхности на расстоянии в несколько атомных единиц.

В рамках двухтемпературной модели исследован нагрев электронной подсистемы металлического кластера под действием приложенного электрического поля. Используя размерную зависимость температуры Дебая, оценена зависимость эффективной температуры электронов островка от внешнего напряжения. При гелиевых температурах ионной подсистемы температура электронов в квантовом диске достигает К и почти на порядок превышает аналогичный эффект в кластере сферической формы. Предложенная схема позволяет рассчитать размерную зависимость температуры электронной подсистемы гранул, что подтверждается экспериментальными результатами для свободных кластеров и гранулированных пленок.

Разработан метод вычисления уширения энергетических уровней в гранулах-дисках трехэлектродной туннельной структуры в рамках формализма -матрицы рассеяния. Расчеты проведены для двух золотых кластеров, состоящих из 250 атомов, сферической и дискообразной одноатомной толщины формы. В модели прямоугольных барьеров трехэлектродной структуры для определения уширения предложена схема вычисления полюсов матрицы рассеяния. Для диска расчеты демонстрируют значительное уширение (0,7 эВ) уровней вблизи фермиевского в результате малого расстояния между электродами. Расчет уширения уровней в дисках выполнен при отсутствии напряжения смещения, что следует рассматривать как нижнюю оценку уширения.

Модифицирована теория одноэлектронного туннелирования. Модель одноэлектронного транзистора учитывает уширение энергетических уровней гранулы и нагрев электронов. Сглаженность квантовых и кулоновских ступеней на ВАХ молекулярных транзисторов при температуре 30 К объясняется уширением уровней.

Ключевые слова: работа выхода электронов, поверхностная энергия, металлический кластер, нагрев электронной подсистемы, уширение энергетических уровней, одноэлектронное туннелирование.

ABSTRACT

Babich A.V. Surface and tunnel effects in the metal nanostructures. – Manuscript. Thesis for candidate’s scientific degree in physics and mathematics on the 01.04.07 speciality – solid-state physics. G.V. Kurdyumov Institute of Metal Physics NAS of Ukraine, 2011.

Surface characteristics not deformed and elastic deformed polycrystals and monocrystals Na, Cu, Au, Zn, Al, covered by an insulator layer is investigated within the limits of the self-consistent Kohn-Sham calculations a density functional theory and models of stable jellium. It is shown that the effect of a dielectric covering results to “drawing out” a tail of spatial electron distribution and effective potential for metal surface and to reduction of work function with increase of a dielectric covering constant. Heating of an electronic subsystem metal cluster is investigated within the limits of two-temperature model. The dependence of effective electronic temperature from an external bias voltage is estimated with use dimensional dependence of Debye temperature. The simple scheme of electronic heating which allows to calculate successfully dimensional dependence of temperature of an electronic subsystem of a granule is offered. A method of calculation the broadening levels in granules-disks of three-electrode tunnel structure within the limits of formalism scaterring -matrix is developed. The dependence of the broadening levels from geometrical parameters of a structure is calculated. The theory of singleelectronic tunneling is modified. Model the single-electronic transistor considers the broadening levels and electron heating of granules. The answer to a principle question of single-electronic: smoothness current-voltage curve of molecular transistors at low temperature, is given.

Keywords: electron work function, surface energy, metal cluster, electron heating, broadening level, single-electron tunneling.


Підписано до друку 26.04.2011 формат 60х84 1/16 0,9 д.а. Тираж 100 прим. Зам. № 786.

69063, м. Запоріжжя, ЗНТУ, Друкарня, вул. Жуковського, 64