73593

Ядерное рассеяние нейтронов

Лекция

Физика

При рассмотрении рассеяния медленных нейтронов в веществе в условиях, далеких от резонансного захвата их атомными ядрами, обычно исходят из борновского приближения, соответствующему первому теории возмущений.

Русский

2014-12-18

953.5 KB

2 чел.

Лекция 2  Ядерное рассеяние нейтронов

2.1.  ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ  НЕЙТРОНОВ  С  ВЕЩЕСТВОМ

 Сечения взаимодействия

Когда нейтрон пролетает вблизи ядра, то возможны следующие взаимодействия:

а). Нейтрон поглощается, т.е. захватывается ядром. Ядро переходит в возбужденное состояние. Возврат в основное состояние сопровождается, как правило,  испусканием -квантов.

б). Нейтрон рассеивается, т.е. изменяется его направление движения и энергия. Это рассеяние может быть как упругим так и неупругим рассеяние нейтронов.

Пусть на образец падает поток нейтронов I0 в единицу времени на единицу площади. Примем, что Is и Ia – число актов рассеяния и поглощения нейтронов в единицу времени в образце, то полное сечение рассеяния s и поглощения a будут определены как:

                    Is = I0s 

                    Ia = I0a.

Обе величины имеют размеренность площади. Обычно сечение измеряют в барнах.

                1 барн = 10-24 см2.

Дифференциальное сечение рассеяния - это сечение d/d, которое задает вероятность того, что в результате рассеяния нейтрон вылетает из образца под определенным углом в элемент телесного угла d.

Дважды дифференциальное сечение рассеяния – это сечение d2/ddE, которое задает вероятность того, что в результате рассеяния нейтрон вылетает из образца под определенным углом в элемент телесного угла d и при этом изменение энергии нейтрона попадет в интервал от ħE до ħ(E + dE).

Очевидно, что

 s = dE(d/dE) = dEd(d2/ddE).                                           (2.1)

Следует различать два основных вида рассеяния нейтронов на отдельных атомах:

  1.  ядерное рассеяние, за которое ответственно поле ядерных сил,
  2.  магнитное рассеяние, которое определяется электромагнитными силами, возникающими из-за того, что нейтрон, имеющий собственный магнитный момент, взаимодействует с магнитным моментом электронной оболочки атома.

Для ядерных сил потенциал взаимодействия нейтрона с ядром хорошо описывается так называемым потенциалом Ферми:

                              V(r) = 2ħ2/mbi(rRi),                                 (2.2)                       

где  bi – длина (амплитуда) рассеяния i-ядра, Ri – радиус-вектор положения i-ядра в конденсированном веществе и суммирование проводится по всем ядрам. Псевдопотенциал Ферми является эмпирической функцией и отражает тот факт, что ядерное взаимодействие нейтрона с ядром имеет малый радиус действия. Амплитуда рассеяния есть фундаментальная характеристика взаимодействия нейтрона с ядром, которая зависит от типа изотопа элемента и относительной ориентации спина нейтрона и спина ядра.           

Обычно в веществе мы имеем смесь изотопов одного и того же элемента, а также случайный набор относительных ориентаций спинов нейтрона и ядра в процессе рассеяния. Среднее значение <bi> по всем изотопам и спиновым состояниям системы ядро + нейтрон для определенного элемента называется когерентной длиной рассеяния (амплитудой когерентного рассеяния) для этого элемента: bicoh = <bi>.  

  Спин ядра с четным (нечетным) числом протонов и нейтронов.

 

                        

Некогерентной длиной рассеяния (амплитудой некогерентного рассеяния) называется среднеквадратичное отклонение bi от <bi>:

                                            biinc = [<bi2> - <bi>2]1/2.                                      (2.3)

В отличие от рентгеновских лучей амплитуда рассеяния нейтронов зависит от атомного номера элемента нерегулярным образом и для различных изотопов одного и тоже элемента может отличаться даже знаком.

    

Для примера рассмотрим изотоп некоторого элемента. Пусть он имеет ядерный спин S и взаимодействует с нейтроном со спином ½. Тогда получим две возможных амплитуды рассеяния b+ и  b , связанные с двумя возможными значениями полного спина такой системы

                            S+ = S + ½    и   S = S - ½.

Поскольку имеется

                               n+ = 2S+ + 1    и     n = 2S - 1

состояний соответственно для спинов S+ и S, то при условии равной вероятности для каждого из таких состояний получим:

                          <b> = 1/(n+ + n-)[n+b+ + n-b-] ,                                             (2.4)

 

<b2> = 1/(n+ + n)[ n+(b+)2 + n-(b-)2] = 1/(2S + 1)[(S + 1)(b+)2 + S(b-)2],      (2.5)

откуда

                              binc = 1/(2S + 1)[(S + 1)b+ + Sb].                                     (2.6)

 Таким образом, за счет существования двух различных значений полного спина системы ядро + нейтрон в процессе рассеяния появляется дополнительный источник некогерентного рассеяния нейтрона на ядре (спиновая некогерентность).

Приведенные выражения для <b>  и <b2> позволяют ввести понятия сечений когерентного и некогерентного рассеяния.

                        coh = 4<b>2

                       inc = 4(<b2> <b>2) = 4<(b  <b>)2>.                             (2.7)

Полное сечение рассеяния нейтронов ядром будет суммой когерентной и некогерентной компонент:

                      tot = coh + inc.

Пока мы рассматривали изолированное (свободное) ядро, однако рассеиватель состоит из связанных между собой ядер. Учет это обстоятельства приводит к следующему выражению:

                  своб = [A/(A + 1)]2связ,                                                              (2.8)

где А –массовое число. С увеличением массы рассеивающего ядра разница между  своб  и связ быстро уменьшается. Разница существенна лишь, например,  для водорода, для которого своб  составляет ¼ связ. Соответственно амплитуды рассеяния протоном в свободном и связанном состояниях различаются вдвое.

2.1  Упругое ядерное рассеяние нейтронов кристаллами

При рассмотрении рассеяния медленных нейтронов в веществе в условиях, далеких от резонансного захвата их атомными ядрами, обычно исходят из борновского приближения, соответствующему первому теории возмущений. Это приближение эквивалентно предположению, что падающая волна существенно не искажается рассеивающим потенциалом.

Пусть начальное состояние рассеивателя характеризуется волновой функцией n), являющейся собственной функцией гамильтониана Н рассеивателя, так что

 Hn) = En)                                                                                                (2.1)

При взаимодействии с нейтроном рассеиватель перейдет в другое стационарное состояние, а нейтрон может изменить свой импульс и спин. Начальное состояние нейтрона описывается волновой функцией  k), где  k – волновой вектор.

Вероятность процесса, когда нейтрон после взаимодействия с рассеивателем перейдет в состояние k’), а рассеиватель в состояние n’) – золотое правило Ферми:

                                             (2.2)

где V – оператор взаимодействия нейтрона с рассеивателем,  En,  Ek,  En,  Ek энергия нейтрона и рассеивателя до момента рассеивания и после него.

Полная вероятность процесса рассеяния получается суммированием вероятностей Wnknk  по конечным состояниям рассеивателя и усреднением по начальным состояниям:

                                              (2.3)

Схема, иллюстрирующая описание рассеяния:

  

           

Воспользуемся интегральным представлением для -функции

             =                                        (2.4)

Получаем

                           (2.5)

Поскольку En и  En являются собственными значениями гамильтониана Н рассеивателя, можно записать

                               =                                          (2.6)

где  

               = ,

есть гейзенберговское представление оператора Vkk с гамильтонианом H. Теперь выражение для Wpp запишется в виде

         

Если рассеиватель находится в равновесии при температуре Т, то

    

Введя символ статистического усреднения

   <…….> =  

Если волновые функции нейтрона нормированы на единицу (на -функцию), то эффективное сечение рассеяния, рассчитанное на единицу телесного угла и единичный интервал энергии , связано с этой вероятностью соотношением

      =                                                                         (2.7)

черта сверху означает усреднение по состояниям спина нейтрона в начальном пучке и суммирование по состояниям спина в рассеянном пучке, m - масса нейтрона.

Тогда, эффективное сечение рассеяния нейтрона равно

=                                     (2.8)

Черта над оператором сверху означает

              ,                                                                       (2.9)

где - оператор спиновой плотности в начальном пучке.

Итак,  в общем случае эффективное сечение рассеяния нейтронов в веществе прямо пропорционально Фурье-компоненте коррелятора взаимодействий. Переменная величина t  имеет размерность времени.

В прошлой лекции мы использовали псевдопотенциал для описания взаимодействия нейтрона с ядром:

V(rn) = (rn - R),                                                                              (2.10)

где rn и Rкоординаты нейтрона и ядра, - определяется амплитудой рассеяния нейтронов свободным ядром.

В случае взаимодействия нейтрона с системой N ядер матричный элемент Vkk оператора V между состояниями  нейтрона с импульсом ħk и ħk’запишется в виде:

            Vkk =                                                                   (2.11)

Введя обозначение для вектора рассеяния q = kk’, окончательно получаем,

  =           (2.12)

Вектор рассеяния равен

   q =.

В случае упругого рассеяния (Ek = Ek   k =  k).

Дифференциальное сечение упругого рассеяния нейтронов на ядрах можно получить из (2.12), если во втором корреляторе выделить член, не зависящий от времени:

     =

Поскольку положения атомов на бесконечно большом отрезке времени не коррелируют между собой, первый член в правой части, ответственный за упругое рассеяние, равен

        =                                                               (2.13)

Подставляя разложение (2.13) в (2.12) и интегрируя по энергиям рассеянных нейтронов, получим для эффективного сечения упругого рассеяния, рассчитанного на единицу телесного угла, выражение

                                                             (2.14)    

Для простоты примем, что положения атомов зафиксированы, а амплитуды рассеяния атомов одинаковы, тогда

         . (2.15)

Решеточная сумма ограничена значениями q(Rj - Rj) = 2n, где n целое число, если q соответствует вектору обратной решетки .               ,                                                  (2.16)

где

                                          .                                               (2.17)

FN(q) – структурный фактор, dj – позиция атома в элементарной ячейке V0 – объем элементарной ячейки.  

                                  

Из (2.16) видно, что пики когерентного рассеяния возникают только при

                             q = ,                                                                             (2.18)

что эквивалентно закону Вульфа-Брэгга.

  1.  Кристаллографические и геометрические аспекты рассеяния нейтронов

2.2.1 В нейтрон-дифракционном эксперименте используется, в основном, два метода. В одном из них (Брегг-Брентано метод) используется геометрия отражения, а в другом (метод Лауэ) – геометрия на прохождение. Следующий рисунок показывает направления падающей и отраженной волн в геометрии отражения и прохождения.

 

Если выполняется кинетическая теория и отсутствует поглощение, то формулы, описывающие рассеяние, примерно, одинаковы для обоих случаев. Если динамическая теория выполняется, то в случае геометрии отражения рефлексы показывают «стол Дарвина», т.е. рефлексы имеют плоские вершины.

2.2.2 Методы сканирования в нейтронном эксперименте:

a) вращающийся кристалл   кристалл вращается вокруг вертикальной оси, детектор поворачивается с шагом 2.

- сканирование кристалл поворачивается с шагом , а детектор зафиксирован на Брегговском угле.

d)   / - scanning  кристалл и детектор поворачиваются на один и тот же угол;

e) / 2 -scanning  детектор поворачивается на угол в два раза больший, чем угол, на который поворачивается кристалл.

При выборе метода сканирования нужно иметь в виду, что сканирующий объем должен быть минимальный. Можно охарактеризовать этот объем величиной Wi :

               W = 2 tg/ + + 2Pcos,                                         (2.19)

                 W/ = tg/ + M + Pcos + Psin,                         (2.20)

                 W/2 = 2M + + 2Psin,                                                    (2.21)

where, - угол рассеяния;  and  - длина волны нейтронов и дисперсия по длине волны; M – угол разориентации зерен кристалла; расходимость падающего пучка; P и P размер образца относительно отражающей плоскости. Обычно, наиболее высокое разрешение достигается при использовании метода -сканирования,  а метод /2-сканирования позволяет получать правильное соотношение между интенсивностями рефлексов.

Нейтронограмма, полученная методом, вращающегося кристалла

  

                                    

  1.  Интегральная интенсивность рефлекса

В кинематическом приближении интегральная интенсивность Брегговского рефлекса выражается следующей формулой

       I(hkl) = 3j(hkl)  F2(hkl) LA(hkl)T(hkl)y-1/2R(hkl)V,       (2.22)

где, I0 – интенсивность падающего пучка; скорость сканирования; длина волны нейтронов; V0 – объем элементарной ячейки; j(hkl) – фактор повторяемости; F(hkl) – структурный фактор; L – геометрический фактор (или фактор Лоренца); A(hkl) – коэффициент поглощения; T(hkl) – температурный фактор; y-1/2 – поправка на экстинцию; R(hkl) – поправка на преимущественную ориентацию; V – объем сканирования образца.

Фактор повторяемости

Если кристаллографические плоскости характеризуются одним и тем же межплоскостным расстоянием, то эти плоскости дают вклад в интенсивность одного и того же рефлекса (в случае поликристаллического образца). Значение фактора повторяемости равно числу плоскостей, имеющих одинаковые межплоскостные расстояния.

Например, в случае образца  с кубической структурой фактор повторяемости можно рассчитать с помощью перестановок hkl- индексов. Пусть рассматриваемая плоскость есть (111), тогда получаем все перестановки  (111), (-1-1-1), (1-1-1), (-111), (1-11), (-11-1), (11-1), (-1-11), их число равно 8; следовательно, j(111) = 8.

В случае гексагональной структуры удобно использовать четырехзначную систему индексов. В ней четвертый индекс вводится как  : (hkl)  (hkil), i = (h + k). Например, пусть (hkl) это (111), тогда в четырехиндексовой системе это есть (11-21), используя перестановки получаем (11-21), (-2111),         (1-211), (-1-121), (-12-11), (2-1-11), (11-2-1),

(-211-1), (1-21-1), (-1-12-1), (-12-1-1), (2-1-1-1); следовательно, j(111) = 12.

  1.   Структурный фактор

Структурный фактор выражается следующим соотношением

                       F(hkl) = ,                       (2.23)

где, x, y, z - координаты атома. При расчетах используются следующие выражения:

F2(hkl) = A2(hkl) + B2(hkl),

A(hkl) = ,

B(hkl) = ,                                                    (2.24)

tg(hkl) = B(hkl)/A(hkl),

где, (hkl) – фаза рефлекса hkl.

Фактор интегральности (или фактор Лоренца)

При пересчете интегральных интенсивностей отражений в структурные факторы следует учитывать специфику различных методов сканирования. Формально это сделано введением множителя Lhkl. Каждый узел, попадающий в отражающее положение, дает дифрагированный пучок до тех пор, пока хотя бы частично находится на реальной  сфере Эвальда. Фактор интегральности учитывает разное время прохождения узлом обратной решетки сферы отражения. Так как в процессе съемки расстояние отражающего узла обратной решетки до оси вращения кристалла изменяется, то возникает дополнительная угловая зависимость дифрагированного луча. В общем случае фактор интегральности можно рассчитать по формуле:

                                           (2.25)

где, K= 0.0 для нейтронов. Для плоского образца, размещенного в симметричной позиции (на прохождение), полностью перекрывающего нейтронный пучок, фактор L равен :

                   L = 1/sin22.                                                                    (2.26)

Для поликристаллического образца в форме вертикального кругого цилиндра, «купающегося» в нейтронном пучке L равно:

                 L = 1/sinsin2.                                                         (2.27)

Для монокристалла L равно :

               L = 1/sin2.                                                                        (2.28)

Коэффициент поглощения

Уменьшение интенсивности падающего на кристалл пучка нейтронов по мере проникновения на глубину t описывается

I = I0exp(t),                                                                      (2.29)

где, линейный коэффициент поглощения.

Для плоского образца, размещенного в симметричной позиции (на прохождение), полностью перекрывающего падающий пучок коэффициент поглощения равен :

           A(hkl) = exp(tsechkl),                                                      (2.30)

где, t – толщина пластинки. На практике значение t определяют прямым измерением уменьшения интенсивности пучка в нулевой позиции, как отношение двух интенсивностей - exp(t).

В случае цилиндрического образца, который купается в нейтронном пучке, коэффициент поглощения может быть найден в литературе для широкого интервала значения Rs (где Rs – радиус цилиндрического образца). Например, можно использовать таблицу в книге Бэкона «Нейтронная дифракция», Таблица 10 на странице 113, издание (1975 г.).

Температурный фактор

Ядро атома имеет размер 10-15 м. Тепловое движение размазывает его по некоторой области, объем которой по порядку величины совпадает с размером атома. Рассеяние нейтронов на колеблющихся атомах можно интерпретировать как результат интерференции нейтронных волн, рассеянных в данном направлении различными участками «теплового облака» ядерной плотности. Этот процесс описывается температурным фактором Дебая – Уоллера.

Температурный фактор можно выразить как

T = exp(2B)                                                                           (2.31)

В гармоническом приближении B равно

                          B = 8(sin/)2Ū2 ,                                           (2.32)

где , Ū2 - средне квадратичное отклонение смещения -атома от положения равновесия.

Преимущественная ориентация

В качестве одного из способов учета преимущественной ориентации можно использовать следующее выражение (см. Руководство по программе Fullprof):

   ,                                             (2.33)

где, G1 и G2 уточняемые параметры h – угол между вектором рассеяния и перпендикуляром к кристаллитам.

2.4   Пример расчета нейтронограммы ядерного рассеяния

Пусть соединение AB имеет объемноцентрированную кубическую решетку, и пусть атомы сорта A  занимают углы куба, а атомы сорта B  расположены в центре куба:

   

Тогда атом A  имеет координаты (0, 0, 0), а атом B  - координаты (½, ½, ½). Пусть параметр решетки соединения AB равен a = 4 Ǻ. Примем, что амплитуда когерентного рассеяния атомами сорта A равнаs bA = 1·10-12 cm, а атомами сорта B -  bB = 1·10-12 cm.

Давайте рассчитаем нейтронограмму для этого соединения.

Пусть падающий пучок нейтронов имеет длину волны = 2 Ǻ, образец представляет собой пластинку, полностью перекрывающую пучок.

Выпишем еще раз формулы для интенсивностей ядерных рефлексов:

  I(hkl) = 3j(hkl)  F2(hkl) LA(hkl)T(hkl)y-1/2R(hkl)V,                   (2.34)

 F2(hkl) = A2(hkl) + B2(hkl),                                                                (2.35)

 A(hkl) = ,                                                   (2.36)

B(hkl) = .                                                   (2.37)

Для простоты рассмотрим случай, когда интенсивность падающего пучка, скорость сканирования и объем образца в пучке постоянны. Будем пренебрегать экстинкцией. Пусть также, атомы A и B не обладают аномально большим поглощением.   

Тогда формулу (2.34) можно записать в виде:

            I(hkl) = S·L(hkl)·j(hkl)·F2(hkl)·T(hkl)                                                      (2.38)

где S масштабный множитель.

 В случае кубической структуры следующие рефлексы возможны: (100), (110), (111), (200), (210), и т.д.

Рассчитаем структурные факторы этих рефлексов.

(100)

F2100 = A2100 + B2100

A100 =·cos2(1·x + 0·y + 0·z) =

= 1·cos2(1·1 + 0·0 + 0·0) + (1)·cos2(1·½ +0·½ + 0·½) =

= 1·cos2(0) + (1)·cos2(½) = 1·1 + (1)· (1) = 2.

A2100 = 22 = 4.

B2100 = 0.

Следовательно,      F2100 = A2100 = 4.                                                         (2.38)

             Рассчитаем структурный фактор F2101  для (101) рефлекса.

A101 = 1·cos2(1·1 + 0·0 + 1·0) + (1)·cos2(1·½ +0·½ + 1·½)  =

= 1·1 + (1)·1 = 0.

B101 = 0.

Итак, F2101 = 0.                                                                                              (2.39)

   В случае (111) рефлекса:

A111 = 1·cos2(1·1 + 1·0 + 1·0) + (1)·cos2(1·½ +1·½ + 1·½) =

= 1·cos2(3) + (1)·cos2(1½) = 1·1 + (1)· (1) = 2.

A2111 = 4.

B2111 = 0.

F2111 = A2111 = 4.                                                                                             (2.40)

Рассчитаем фактор Лоренца (случай пластинки):

                   Lhkl = 1/sin22hkl.                                                                       (2.41)

Чтобы определить угловые положения рефлексов, воспользуемся формулой Вульфа-Брегга:

                  sinhkl = /2dhkl,                                                                           (2.42)

где,

          dhkl = a/,                                                                             (2.43)

Итак,    

              sinhkl = /2a.

Следовательно, угловые позиции рефлексов (100) и (111):

          sin100 = 2/2·4 = ¼ , 100 = 14.5, 2100 = 29.0             (2.44)                                                    

        sin111 = 2/2·4 = √3/4, 111 = 25.6, 2111 = 51.2 .           (2.45)

Тогда,

      L100 = 1/sin229.0 = 4.255,                                                                      (2.46)

      L111 = 1/ sin297.2 = 1.016.                                                                     (2.47)

Рассчитаем фактор повторяемости jhkl для (100) и (111).   

Возможные перестановки для (100):100, -100, 010, 0-10, 001, 00-1.

Следовательно, j(100) = 6.

Возможные перестановки для (111):111, -1-1-1, 1-1-1, -111, 1-11, -11-1, 11-1, -1-11.

Итак,   j(111) = 8.

Рассчитаем интенсивности рефлексов (100) и (111).

I(100) = 64.2554 = 102.12   (барн),                                                          (2.48)

I(111) = 81.0164 = 32.51     (барн).                                                          (2.49)

 Если не учитывать функцию разрешения дифрактометра, то можно представить наши результаты в виде следующей нейтронограммы соединения. AB.


Рассчитаем поправку на поглощение.

         Thkl = exp (t)sechkl                                                                       (2.50)

Для многокомпонентного образца обычно используют массовый коэффициент поглощения:

 sample = sample[c1(1/1) + c2(2/2) + ...+ cn(n/n)],                                  (2.51)

где, sample и sample – линейный коэффициент поглощения образца и его плотность, ci - концентрация i-компоненты в образце в массовых %.

Пусть sample = 5 g/cm3; A/A = 2 cm2/g-1; B/B = 0.2 cm2/g-1; cA = 0.734, cB= 0.266.

Тогда,

sample = 5[(0.7342) + (0.2660.2)] = 7.6 (cm-1).

Пусть толщина образца t = 2 mm = 0.2 cm, тогда поправка на поглощение равна

         T100 = exp(7.60.2sec14.5) = exp(1.57) = 0.25.

         T111 = exp(7.60.2sec48.6) = exp(2.3) = 0.13.

Как можно видеть, поправка на поглощение достаточно большая. Принимая во внимание поправку на поглощение, уточним вид нашей расчетной нейтронограммы.

                                                                                                                   


 

А также другие работы, которые могут Вас заинтересовать

59562. Здоров’я — мудрих гонорар день здоров’я для вчителів 70.5 KB
  Учителям пропонується пройти стежиною здоров’я. Маршрут стежки здоров’я Перша зупинка Канони здоров’я знайомство з основними заповідями Салернського кодексу здоров’я медичного трактату XIV століття. Друга зупинка Сонячна вибір із палітри фарб кольору здоров’я відбиття власного настрою у виборі вираження обличчя.
59563. Здрастуй, рідна школо! 76.5 KB
  Обладнання: прапори країн; карта світу; стенд присвячений організації ЮНЕСКО; стенди із символікою школи гімн герб прапор з історією виникнення розвитку й досягнень школи; на партах література книги журнали країн світу магнітофон музичні записи; різні сувеніри на яких написано...
59564. Знайомство з історією 38.5 KB
  Знаряддя праці зброя місце поховань храми фундаменти будівель це: а речові історичні джерела; б писемні історичні джерела; в усні історичні джерела. Які історичні джерела допомагають відтворити побачити минуле...
59565. Діагностика ПК за допомогою програм та утиліт 55 KB
  Програми подібного роду дуже часто працюють під управлінням операційної системи MS-DOS, оскільки вона для своєї роботи вимагає дуже мало системних ресурсів, що дозволяє звести до мінімуму вплив на результати тестів. Звично при запуску файлу, при спробі викачування його з Інтернету, пропонується створити завантажувальну дискету...
59569. Квіти в творчості Лесі Українки 37.5 KB
  Українка Конвалія Гордо палала троянда розкішна Найкраща з квіток Барвою й пахом вродливая пишна Красила садок. Українка Співець Ще маревом легким над нами витає Блакитна весняная мрія А в серці розкішно цвіте процвітає Золотистая квітка надія.